Quantitative understanding of coupled electron-ion transfer at the silicon-electrolyte interphase of lithium-ion batteries

  界面问题是限制电池容量的因素之一。为探讨界面组分对容量的影响，将界面分为电子输运和离子输运两部分，定量分析两部分对容量的贡献。将硅粒子界面的4个电子输运区从25%内分布优化到完全分布，使容量从0.51 μAh提高到1.27 μAh。随着各电子通道覆盖率的增加，容量从1.27 μAh增加到2.43 μAh。将4个通道进一步细分为48个分散的导电通道，容量最大可达6.32 μAh。然而，过高的导电区域覆盖率导致容量下降。进一步，将模型扩展到粒子间相互作用，研究活性硅对死硅的活化作用。结果表明，颗粒间导电碳链接活化效果最好，连接比从1.4%进一步提高到4.2%，活化效果提高10%。本研究揭示了离子-电子耦合输运对容量的影响，对高性能锂离子电池电极材料界面设计具有指导意义。

2024年11月