正文：手性在自然界中无处不在，从DNA双螺旋到植物卷须盘旋，皆体现这一基本组织原则。然而，在合成材料中实现类似生命体的可编程、可重构宏观手性形变，是材料科学领域的一大挑战。传统策略依赖在材料制备中引入非对称性，如双层或各向异性结构，虽能产生特定手性几何形状，但缺乏动态可重构性与按需重编程能力，无法模拟生物体的适应性形态变化。

针对上述挑战，本研究团队设计了一种通过丙烯酰胺、丙烯腈和螺吡喃基单体自由基共聚合成的均质水凝胶。其核心机制在于分子与网络层面的协同：暗态下，螺吡喃以两性离子形式存在，静电吸引、氢键等相互作用使聚合物链紧密聚集；450 nm可见光照射下，螺吡喃异构化为带负电的闭环结构，将静电吸引转为排斥，同时破坏氢键等内聚作用，驱动链伸展。实验表明，该水凝胶在光照下40秒内体积膨胀达80,000%，超过之前报道的光响应水凝胶。扫描电镜显示，照光前后材料从致密微孔网络演变为开放大孔结构，且多种几何形状的水凝胶样品在超快大膨胀过程中均能保持结构完整性。

图1 | 光激活超快大膨胀水凝胶的设计。 a，结合分子尺度螺吡喃工程与UCST聚合物宏观网络架构的膨胀机制示意图。b，圆盘状水凝胶的溶胀率与辐照时间的关系。插图：水凝胶在积累、快速膨胀和稳定阶段的光学照片。c，水凝胶在收缩状态（左）和膨胀状态（右）的扫描电子显微镜图像。d，多种几何形状的水凝胶在光照前（左）和光照后（右）的对比照片。

在形变编程方面，单侧365 nm紫外光照下，水凝胶条带逐渐演变为螺旋结构。这一行为源于厚度方向上的“高-低”双层溶胀梯度—照光侧溶胀诱导水凝胶条带沿长轴弯曲，并产生横向溶胀失配，两者协同引发机械失稳形成螺旋。双侧光照则形成“高-低-高”三层溶胀梯度，产生扭转结构。螺旋变形的手性可通过入射光方向编程：左倾光照产生左手螺旋，右倾光照产生右手螺旋，同一条带在暗态松弛后可反复切换螺旋手性，超过20个循环仍保持良好再现性。研究进一步在单一水凝胶条带中集成不同手性结构，通过控制光照模式实现螺旋-扭转等多种混合构型。

图2 | 超快光膨胀诱导手性可重构形状变形。 a，结构均匀水凝胶条带在单侧光照和双侧光照下形成螺旋（上）和扭转（下）形状变形的光学照片和示意图。所有构型在暗环境下表现出可逆松弛。b–d，水凝胶条带尖端的三维运动轨迹，分别展示左手螺旋（b）和右手螺旋（d）的形成，以及代表性的水凝胶左手和右手螺旋变形的图片（c）。e，通过交替左倾和右倾单侧光照实现螺旋手性的可逆切换，由螺旋角随时间的变化定量表征。

该水凝胶的光驱动形变被转化为多种功能应用：螺旋构型可作光驱动弹簧，提升载荷（为自身重量八倍）；还可实现植物卷须般的仿生缠绕。研究团队还构建了光驱动旋转引擎——水凝胶扭转变形驱动桨叶旋转，使螺旋桨绕轴自转并沿轨道公转，扭转手性直接决定旋转方向。右手扭转驱动逆时针运动，左手扭转驱动顺时针运动。

图5 | 光诱导手性形状变形用于定向驱动和运动。 a，光膨胀水凝胶弹簧实现光控货物装载-卸载的示意图（左）和演示图（右）。b，水凝胶卷须抓取树枝的概念图（左）和演示图（右）。c，类潜艇光致动器产生可控机械变形和运动。由轴扭转手性驱动的逆时针（上，i）或顺时针公转运动（下，ii）。d，水凝胶致动器小、中、大游动路径的代表性逆时针（左）和顺时针（右）公转轨迹示意图。e，自转速度与游动轨迹直径关系的统计图（逆时针，上；顺时针，下）。

总结：我们的这项研究在结构均质的材料中，通过光调控实现了可逆、可重构的宏观手性形状变形，突破了传统变形材料的局限。该技术让材料拥有了生命般的动态手性，为软体机器人、仿生器件与自适应材料开辟了新可能。

原文链接： Reconfiguring handed shape-morphing and actuation in hydrogels via light-encoded rapid expansion | Nature Communications